过去,研究者常借助两种材料在界面处的晶格差异来改变电子响应,但这种作用容易随厚度增加而衰减。这次的思路是:把铁电衬底的极化场引入多层半导体,让对称性调控越过单层材料的限制。通俗地说,衬底不再只是托住薄片,而是给薄片内部的电子响应指定一个方向。设想一个需要辨别左右圆偏振光的探测器:仅仅吸收光还不够,材料还要把光的“旋向”转成可区分的电信号。本文在厚约 11.3 nm 的代表性器件中,用 1064 nm 激光照射,在 ±2 V 偏压下测得约为 12 的圆偏振光电流不对称因子。值得关注的是这一响应背后的对称性设计;器件离完整的偏振探测系统仍有距离。2026 年 9 月 23 日,南京大学联合韩国首尔大学、日本理化学研究所等单位,把二硒化钨(WSe2)放到铁电铌酸锂(LiNbO3)上,利用衬底的面内极化场,打破多层半导体原有的旋转对称性,让与光的旋转方向有关的电流显现出来。相关研究以“Berry curvature dipole generation and nonreciprocal spin photocurrents in ferroelectricity polarized heterostructures”为题发表在期刊《Nature Communications》上。
圆偏振光的电场方向随时间旋转,左右圆偏振对应两种相反旋向。当材料把这种差别转成直流光电流时,就出现了圆偏振光电流效应(circular photogalvanic effect,CPGE)。它读出的不只是“有没有光”,还包含光的偏振信息。
但材料能吸光,并不保证它能输出这样的净电流。WSe2 具有三重旋转对称性 C3:在平面内转过 120°,晶体结构保持等价。在本文采用的垂直入射条件下,这种对称性约束会让相关方向的光电响应相互抵消,面内 CPGE 因而受到禁止。
理解这种抵消,需要认识贝里曲率(Berry curvature):它描述电子量子态在动量空间中的几何性质,可影响电子在外场下的横向运动。动量空间按电子的运动状态组织信息,不是原子在实空间中的位置图。贝里曲率偶极(Berry curvature dipole,BCD)则刻画曲率分布中有方向的偏斜,并非两团真实电荷组成的电偶极。
这里要改变的,是不同方向贡献彼此抵消的规则。以往可用晶格对称性不匹配的异质界面来打破这种平衡,但影响往往集中于最贴近界面的原子层。材料变厚后,如何继续留下可测的方向偏好,成为这项工作的出发点。
铁电材料具有自发电极化,内部正、负电荷中心的相对偏移使其形成特定极性。作者选择铌酸锂,并利用不同切向控制极化相对于表面的方向:x 切铌酸锂的极化位于表面内,z 切铌酸锂的极化垂直于表面。两者化学成分相同,却为上方 WSe2 提供不同的对称性环境。
关键在于极化场指向哪里。垂直于薄片的场仍可保留面内三个等价方向;沿薄片平面的场则挑出一个特殊方向,使原本等价的方向不再等价。作者将这种面内极化作用作为改变多层 WSe2 对称性的手段。
证据来自多种测量。压电响应力显微镜探测电激励下的微小形变,在铁电衬底上的 WSe2 中观察到与衬底畴结构相关的响应。偏振分辨拉曼光谱通过不同方向的晶格振动响应,显示出由近圆形向椭圆形的变化。二次谐波产生(SHG)把入射光转换为两倍频率的光,其角度图样也由典型六瓣转为两瓣,支持旋转对称性降低。
电流测量进一步接上这条证据链。1064 nm 光垂直入射、外加偏压为 0 V 时,x 切铌酸锂上约 11.3 nm 厚的 WSe2,左右圆偏振对应的电流之差可达约 100 pA;SiO2 上约 8.1 nm 厚的对照样品则处于约 ±4 pA 的噪声范围。皮安(pA)是 10−12 A,这里测到的是微弱电流中的偏振差别。
Fig. 1 | 铁电极化如何改变多层 WSe2。光谱、压电响应和零偏压光电流共同支持衬底诱导的对称性变化。读图时需区分各子图采用的单层或多层样品;场分布图中的 400 nm WSe2 是模拟几何尺寸,不是已验证的器件厚度。
如果机制确实来自对称性改变,就应当能预测电流允许沿哪里流动。作者因此比较了三种堆叠几何,而不只比较“换衬底前后电流变大多少”。这里涉及 WSe2 的两条典型晶向:扶手椅方向(armchair,ac)和锯齿方向(zigzag,zz),名称来自晶格边缘的原子排列形状。
第一种,使用 z 切铌酸锂,极化垂直于薄片。面内三重旋转对称性保留,两个晶向都没有可分辨的 CPGE。第二种,使用 x 切铌酸锂,让面内极化平行于扶手椅方向。体系保留一个镜面对称,归入 Cs 对称性;实验只在锯齿方向测到 CPGE,扶手椅方向仍被禁止。
第三种,把锯齿方向与面内极化对齐。按文中的对称性分析,相关镜面对称性进一步消失,体系降为 C1,两个方向的 CPGE 都变得允许,实验也确实在两条方向上测到了信号。从两个方向都无信号,到只允许一个方向,再到两个方向都允许,构成了比单一增强倍数更有辨识力的证据。
测量时,作者连续转动四分之一波片来改变偏振态,并通过角度依赖拟合分离圆偏振分量、线偏振分量和背景。这样可以避免把所有随光照变化的电流都归入 CPGE。这组三种几何的主图数据均在 1064 nm、零外加偏压下取得。
Fig. 2 | 电流方向随对称性改变。面外极化保留三重旋转对称性;面内极化与扶手椅方向对齐时,只允许锯齿方向的 CPGE;与锯齿方向对齐时,两个方向均出现 CPGE。不同几何使用不同厚度样品,应重点比较允许或禁止的方向,而非直接比较电流大小。
接下来需要解释:为何晶格对称性的变化,会转化为电流方向的变化?作者采用密度泛函理论(DFT)计算电子结构,在 WSe2 模型中引入沿极化方向的相对原子位移,并考虑自旋与轨道运动的耦合。这里是用有效极性畸变模拟衬底作用,并非逐原子重建实验中的完整厚层异质结构。
计算显示,对称性较高时,贝里曲率在动量空间中仍按三重对称分布,相关光电流贡献抵消。保留一个镜面时,曲率分布出现定向偏斜,只允许一个面内方向的圆偏振注入响应;进一步降低到 C1 后,两个方向都能产生响应。补充材料中的双层、三层模型也延续了这一对称性趋势。
由此形成一条物理链条:面内极化作用 → 有效极性畸变与能带改变 → 贝里曲率分布各向异性 → 非零 BCD 及方向选择性的 CPGE。电流不是凭空获得“偏好”,而是电子态的几何结构改变后,原本抵消的贡献留下了净结果。
这组计算最有力地支持了“哪些方向允许响应”。它的光谱峰位和电流绝对值,还不能与全部实验条件一一对应。理解这一点,才能看清下一处关键问题。

Fig. 3 | 从能带变化到贝里曲率分布。有效单层模型展示了对称性逐步降低时,允许的 CPGE 分量如何从零变为一个、再变为两个。图中计算主要检验对称性机制,不能直接视为对 1064 nm 实测电流的完整定量复现。
实验主要使用的 1064 nm 光子,能量约为 1.16 eV。作者计算的直接带间圆偏振注入响应,需要光子能量超过模型中的带隙才明显出现,在 1.16 eV 处可以忽略。因此,“计算允许这个方向的响应”,尚不足以解释实验中的光子究竟怎样激发出电流。作者提出了界面辅助的价带内跃迁机制。对于文中所讨论的 p 型样品,价带内存在可供跃迁的空态;但垂直入射的光几乎不提供面内动量,某些电子态之间的转换仍缺少所需的动量。铌酸锂表面的周期或准周期势,可能通过界面耦合补足这部分动量,使电子能在价带相关状态之间吸收光子。可以把它理解为:光子提供能量,界面提供所需的动量变化,而对称性决定这些激发能否汇成定向的圆偏振电流。论文给出的动量尺度估算支持这一过程在运动学上可行,但估算本身并不等于对全部微观过程的直接观测。补充的波长扫描发现,1.16 eV 处存在较弱响应,1.2—1.5 eV 区间受到抑制,更高能量附近又出现共振增强。作者据此支持额外低能通道的存在,同时承认微弱的间接或缺陷辅助带间吸收可能共存。较稳妥的判断是:方向选择的实验证据较清楚,1064 nm 响应的微观吸收机制仍需进一步定量检验。
圆偏振光电流对光的旋向敏感,并不自动等于已经测出了电子的自旋极化。自旋是电子的内禀量子自由度;净自旋极化意味着不同自旋取向的载流子贡献不平衡。作者为此另做了磁性电极实验。我们采用铁磁材料 Fe3GaTe2 作为自旋敏感电极,并在室温下用垂直于薄片的 ±500 mT 磁场改变磁化方向。这样的电极具有自旋过滤作用:它对不同自旋取向电流的透过或收集能力不同。若翻转磁化后读出的电流改变,就能为电流携带自旋极化提供证据。同一器件的两个测量位置分别得到约 4.5 和 6.3 的正、负磁场下 CPGE 幅值比。这是支持光电流具有自旋极化的独立证据,但这些比值不是自旋极化率。还需区分:普通电极上的主要 CPGE 实验与这项磁性探测实验使用不同器件,不能把磁性电极承担的读出功能省略。
论文的另一项亮点,是同一器件面对大小相同、方向相反的偏压,响应并不对称。作者将这种偏压反转下的光电流不对称称为非互易响应。其解释是,铁电极化在 WSe2 中建立固定方向的内建场;外加偏压产生的场与它同向时加强总场,反向时则部分抵消。在约 11.3 nm 厚、锯齿方向平行于极化的器件中,1064 nm 激光功率固定为 2.8 mW。偏压从 −2 V 扫到 +2 V,提取的圆偏振电流分量在 +2 V 时约为 236 pA,在 −2 V 时约为 −20 pA。以正偏压电流除以负偏压电流的绝对值,得到约 12。“12”衡量同一器件在这组测试条件下的正反偏压不对称程度,不是光电转换效率,也不是相对传统探测器的性能提升倍数。它也不同于总直流光电流的不对称因子:后者在 3.2 mW 光照下,由 12.5 nA 与 −2.8 nA 得到约 4.5;SiO2 对照器件的对应比值约为 0.92,接近对称。激光功率依赖提供了额外线索:在所测功率区间,+2 V 下的圆偏振电流幅值近似正比于光功率 P,−2 V 下则近似正比于 P2。作者用光生载流子屏蔽电场的模型解释这一变化:反向偏压与内建场接近抵消、总场较弱时,光照自身引起的屏蔽作用变得更突出。这个模型支持内建场参与响应,但不能据此把平方关系外推到任意功率。

Fig. 4 | 固定极性带来的偏压不对称。正、负偏压下的圆偏振分量差异显著,并呈现不同的功率依赖。圆偏振分量的约 12 倍比值与总直流光电流的约 4.5 倍比值,来自不同测量及光功率条件,需分别理解。
总结与展望
“突破单层限制”是有证据的,但应当把不同测量的厚度范围分开。拉曼和 SHG 的厚度系列延伸到约 29.5 nm,支持多层样品中仍存在对称性改变。补充材料汇总了跨批次的 10 个光电器件,包含对照及不同堆叠几何;其中出现 CPGE 的最厚器件为 17.7 nm,12 倍不对称结果来自约 11.3 nm 的代表性器件。
这不是“30 nm 厚器件都能获得 12 倍不对称”的证明。随着厚度增加,拉曼各向异性逐渐减弱,作者将其与极化场受到载流子屏蔽联系起来。靠近界面的部分贡献更强、远处贡献更弱,因此较厚薄片仍有净响应,并不要求每一层都被同等程度地改变。
工程上的距离也很具体。本文验证的是材料异质结构与单器件光电响应,读出依赖激光、偏振控制和锁相测量等外部仪器。10 个器件支持几何选择规律的可重复性,却不能替代大面积制造的一致性、良率和长期稳定性统计;论文也尚未给出完整偏振探测系统的噪声、带宽与能耗评估。
这项工作的价值,在于给多层半导体的量子几何调控增加了一种可设计的结构手段。通过选择衬底切向和晶体相对取向,研究者能够预先规定哪些电流分量被允许,再用偏压改变响应强弱。结构选择、对称性分析与电学读出由此建立起可检验的联系。
下一步最值得追问的是:这种关系能否在更大面积、更广厚度和更长工作时间内保持,低能吸收通道能否获得更完整的定量解释。当衬底从被动支撑变成主动调控者,材料设计就多了一个方向自由度。在这片十余纳米厚的薄片下,衬底悄悄画出了一支箭头。
Berry curvature dipole generation and nonreciprocal spin photocurrents in ferroelectricity polarized heterostructures
Yilin Zhang†, Yuting Qian†, Ganyu Chen†, Caiyu Qiu, Qizheng Sun, Xi Deng, Wenyao Chang, Xiangyu Bi*, Bohm-Jung Yang*, Hongtao Yuan*.
Nature Communications (2026) .
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-78052-4
